Ruston e a Baronesa se casariam em Batávia em 1926 e, pouco depois, cansada de morar em um país exótico, ela o convenceria a retornar para a Europa, indo morar na Inglaterra, onde sua experiência com exportações e importações lhe garantiriam uma vaga em uma fabricante de folhas de latão com sede em Londres, que estava abrindo um escritório em Bruxelas. Quando Ruston estava há um ano no cargo, foi selecionado para ser o chefe desse escritório, se mudando para a Bélgica. Ele e a Baronesa decidiriam morar em Ixelles, onde Audrey nasceria, e, logo após seu nascimento, passariam três anos viajando entre Bruxelas, Arnhem, Haia e Londres, se fixando na cidade de Linkebeek em 1932. Nessa época, a Baronesa convenceria Ruston a mudar seu nome legalmente para Joseph Victor Anthony Hepburn-Ruston, após ele concluir que era descendente de James Hepburn, terceiro marido da Rainha Maria Stuart da Escócia - a ascendência jamais seria legitimamente provada, porém, sendo mais provável que Ruston tenha cometido algum erro ao traçar sua árvore genealógica. De qualquer forma, Audrey nunca receberia esse sobrenome, apesar de preferir Audrey Hepburn a Audrey Ruston para seu nome artístico.
O casamento não duraria muito além disso, contudo, com Ruston abandonando a família abruptamente quando Audrey tinha seis anos e se mudando para Londres, onde se envolveria com a União Britânica para o Fascismo; ela sempre diria em entrevistas que esse foi o evento mais traumático de sua vida. Após esse desgosto, ela e a mãe se mudariam para Arnhem, mas o pai, apesar de nunca visitá-la, insistia que ela deveria ser educada na Inglaterra, e não na Holanda; assim, em 1937, Audrey seria matriculada em um colégio interno para moças na pequena cidade de Elham. Seus pais se divorciariam no ano seguinte, 1938, mas ela permaneceria sem ver o pai até 1960, quando, já famosa, o localizaria através de uma campanha da Cruz Vermelha, e descobriria que ele estava passando necessidades; apesar de os dois jamais terem se aproximado emocionalmente, ela o sustentaria financeiramente até sua morte.
A "educação inglesa" de Audrey duraria apenas dois anos; no final de 1939, quando a Grã-Bretanha declarou guerra à Alemanha, sua mãe a levou de volta para Arnhem, com a esperança de que, assim como ocorreu na Primeira Guerra Mundial, a Holanda declarasse neutralidade e não fosse invadida pela Alemanha. Infelizmente isso não aconteceu, e sua família, por ser parte da aristocracia, sofreria muito nas mãos dos nazistas - o marido de uma das irmãs mais velhas de sua mãe, o Conde Otto van Limburg Stirum, foi executado como suspeito de um ato de sabotagem, seu meio-irmão Alex seria enviado para a Alemanha para um campo de trabalhos forçados, e seu outro meio-irmão, Ian, teve de sumir em auto-exílio para evitar ter o mesmo destino de um dos dois. Audrey se dedicava ao balé para tentar afastar sua mente do pesadelo que os holandeses estavam vivendo, mas teve de usar documentos falsos para mudar seu nome para Edda van Heemstra, pois ter um nome inglês em um país invadido pela Alemanha era extremamente perigoso. Sua professora de balé, Winja Marova, a considerava uma estrela, e via para ela um futuro brilhante na dança após a ocupação.
Após a morte do Conde, Audrey, sua mãe e sua tia Miesle, a viúva, decidiriam se mudar para a pequena cidade de Velp, para ficar fora do radar dos nazistas. Lá, Audrey colaboraria com a resistência, organizando e participando de espetáculos de dança silenciosa para angariar fundos para o movimento, distribuindo seu periódico e levando secretamente mensagens e alimentos a guerrilheiros acampados ao norte da cidade, além de se inscrever como voluntária em um hospital que cuidava de feridos durante os combates. Nessa época ela viu de perto os trens que levavam os judeus para os campos de concentração e, apesar de ter menos de 15 anos, já se sentia plenamente adulta, de tantas experiências pelas quais havia passado. A chegada dos aliados na Normandia no Dia D trouxe alguma esperança, mas um bloqueio dos nazistas fez com que a situação na Holanda piorasse ainda mais, levando a uma fome generalizada por falta de suprimentos; Audrey teria anemia, retenção de fluidos causada por desnutrição, problemas respiratórios, e quase não resistiria até fim do ano. Sua família também perderia toda a sua fortuna, com quase todas as suas propriedades sendo destruídas ou bastante danificadas.
Quando a Guerra acabou, em 1945, Audrey e sua mãe se mudaram para Amsterdã, onde ela voltaria aos treinos de balé, dessa vez sob supervisão de uma das principais bailarinas holandesas, Sonia Gaskell, e da famosa professora russa Olga Tarasova. Tendo perdido tudo, a ex-baronesa teve de trabalhar como cozinheira e faxineira para poder sustentar as duas e pagar as aulas de balé da filha; o esforço seria recompensado quando, em 1947, Audrey receberia uma bolsa do Ballet Rambert, sediado em Notting Hill, Londres, e se mudaria de volta para a Inglaterra. Antes de ir, ela receberia um convite para atuar em um filme educativo encomendado pelo governo, Nederlands in Zeven Lessen ("holandês em sete lições", lançado em 1948), no qual ela interpretaria uma comissária de bordo da companhia holandesa KLM.
A mãe de Audrey iria com ela para a Inglaterra, e, inicialmente, faria bicos como faxineira, cozinheira, costureira e arrumadeira para que a filha pudesse se dedicar integralmente ao balé, mas, por ser magra e bonita, logo Audrey começaria a receber ofertas para trabalhar como modelo, e, apesar dos protestos da mãe, aceitaria, o que melhoraria um pouco a vida de ambas. Audrey começaria a se cansar do balé ao ver que só era escalada para papéis menores e de pouco destaque e, ao questionar o diretor sobre o assunto, ouviria que, apesar de seu inegável talento, ela era muito alta (1,70 m) e de constituição muito frágil (na época, com 18 anos, ela pesava por volta de 40 kg, por não estar totalmente recuperada da desnutrição) para chegar a primeira bailarina da companhia. Desiludida, e já com contatos graças aos trabalhos como modelo, ela decidiria abandonar o balé e tentar uma carreira de atriz.
A estreia de Audrey no teatro ocorreria ainda em 1948, numa montagem do musical High Button Shoes no London Hippodrome. Nos dois anos seguintes, ela faria Sauce Tartare (1949) e Sauce Piquante (1950), ambos do diretor Cecil Landeau e montados no Cambridge Theatre. Durante esse último, ela seria descoberta por um diretor de elenco da BBC, que a convidaria para participar de três episódios da série Saturday-Night Revue (1950), e de um da série BBC Sunday-Night Theatre (1951). Ela se sairia bem e, em 1951, seria convidada para papéis minúsculos em quatro filmes para o cinema, One Wild Oat, Laughter in Paradise, Young Wives' Tale e O Mistério da Torre; graças a sua experiência no balé, ela logo ganharia seu primeiro papel de destaque, interpretando uma jovem bailarina prodígio - e fazendo ela mesma suas próprias cenas de dança - na adaptação para o cinema de The Secret People, de Thorold Dickinson, lançada em 1952.
Por ter crescido em uma família multinacional e ter viajado muito na infância, antes dos 20 anos Audrey já falava nada menos que seis idiomas: inglês, holandês, francês, alemão, espanhol e italiano. Isso a ajudaria a ganhar seu segundo papel de destaque, na comédia francesa Nous Irons à Monte Carlo, também lançada em 1952, filmada em Mônaco - e que teria uma versão em inglês com quase o mesmo elenco, filmada simultaneamente e lançada em 1953 com o nome de Monte Carlo Baby. Durante as filmagens, a jornalista e escritora francesa Colette estava no Principado, e, impressionada com a beleza e desenvoltura da moça, decidiu escalá-la como protagonista do musical Gigi, escrito por Anita Loos baseado no livro de Colette, e que seria montado na Broadway em novembro de 1951. Já tendo ganhado uma versão para o cinema produzida na França em 1949, Gigi é uma comédia ambientada em 1900, da qual a protagonista é uma adolescente treinada desde a infância para ser cortesã, e que se mete em várias confusões após um aristocrata se apaixonar por ela; a versão que se tornaria famosa internacionalmente seria não a da Broadway ou a de 1949, e sim uma refilmagem norte-americana, produzida pela MGM em 1958 e estrelada por Leslie Caron e Maurice Chevalier.
Audrey quase teve um treco, pois jamais havia tido qualquer fala em seus papéis no teatro, e agora teria de encarar logo uma protagonista num musical, mas se dedicaria de corpo e alma nos ensaios, inclusive fazendo aulas de dicção e de imposição vocal. Sua performance seria aclamada pela crítica, e renderia a Audrey o Theatre World Award de Melhor Atriz, apesar de o musical ter sido considerado inferior ao filme de dois anos antes. Gigi ficaria em cartaz na Broadway por nada menos que 219 apresentações até maio de 1952, quando sairia em turnê pelo país, com montagens em Pittsburgh, Cleveland, Chicago, Detroit, Washington, Los Angeles e São Francisco, encerrando de vez sua montagem em maio de 1953. Enquanto estava nos Estados Unidos, Audrey seria convidada para participar de episódios (um de cada) de duas séries de TV, Betty Crocker Star Matinee e CBS Television Workshop.
Enquanto estava na Califórnia, ela também decidiria fazer alguns testes para filmes de Hollywood, despretensiosamente, sem se importar se seria chamada ou não, incluindo um chamado A Princesa e o Plebeu (1953), no qual uma princesa europeia decide dar uma escapulida durante uma viagem diplomática aos Estados Unidos e passa o dia em companhia de um repórter que ignora quem ela é, interpretado por Gregory Peck. Os produtores do filme queriam Elizabeth Taylor no papel, e a atriz já estava praticamente contratada quando o diretor William Wyler viu a fita com o teste de Audrey e bateu o pé por sua escalação. Sendo essa sua estreia no cinema, o cartaz do filme traria apenas o nome de Peck, com o de Audrey ficando perdido lá no meio dos créditos após um "e apresentando"; após o fim das gravações, porém, Peck procurou Wyler e o convenceu de que o nome dela deveria estar em letras tão grandes quanto o dele, inclusive dizendo "você tem que fazer isso, porque ela vai se tornar uma grande estrela, e você vai parecer ser um grande bobo".
Peck estava certíssimo. O filme foi um sucesso gigantesco, e Audrey se tornou uma das maiores estrelas de Hollywood da noite pro dia. Ela ganharia, simplesmente, o Oscar de Melhor Atriz, o Globo de Ouro de Melhor Atriz em um Filme de Drama e o BAFTA, a mais importante premiação do cinema britânico, de Melhor Atriz Britânica em Papel Principal em Filme Estrangeiro. Esse sucesso todo lhe renderia um contrato com a Paramount para nada menos que sete filmes, do qual o primeiro seria Sabrina (1954), dirigido por Billy Wilder, no qual ela interpretava uma moça pobre disputada por dois homens ricos (Humphrey Bogart e William Holden), e que lhe renderia mais uma indicação ao BAFTA e ao Oscar, mas sem que ela conquistasse nenhum dos dois (perdendo o Oscar para Grace Kelly, por Amar é Sofrer).
Logo após as filmagens de Sabrina, Audrey voltaria ao teatro com Ondine, no papel de uma ninfa da água que se apaixona por um humano. Sua atuação lhe renderia um prêmio Tony, o mais importante do teatro norte-americano, de Melhor Performance de uma Atriz Principal em Peça; a cerimônia do Tony foi realizada apenas três dias depois da cerimônia do Oscar na qual ela ganhou por A Princesa e o Plebeu, o que fez com que Audrey se tornasse uma das três únicas atrizes (ao lado de Shirley Booth e Ellen Burstyn) a ganhar um Tony e um Oscar no mesmo ano. Durante a produção de Ondine, Audrey e o protagonista masculino, Mel Ferrer, 12 anos mais velho que ela, se apaixonariam, e decidiriam se casar no final de 1954, na Suíça. O casal teria um filho, chamado Sean.
Por pouco Ferrer poderia não ter sido o primeiro marido de Audrey; em 1952, ela ficaria noiva do empresário James Hanson, sete anos mais velho que ela, e que ela havia conhecido pouco depois de voltar a Londres. Os dois chegariam a marcar casamento, e ela chegaria a mandar fazer o vestido de noiva, mas, em cima da hora, acabaria desistindo, imaginando que, ou teria de abrir mão de sua recém-começada carreira de atriz, ou as obrigações profissionais de cada um os manteriam afastados a maior parte do tempo. Antes de conhecer Ferrer, ela também teria um breve namoro com o produtor de teatro Michael Butler.
Ela não estaria nos cinemas em 1955, pois estaria, ao lado de Ferrer e de Henry Fonda, filmando o épico Guerra e Paz, baseado na obra de Tolstoi e dirigido por King Vidor, no qual ela interpretaria Natasha Rostova. Mesmo sem um novo filme em cartaz, ela ganharia um Globo de Ouro, de Favorita da Crítica nos Cinemas. Guerra e Paz estrearia em 1956, e lhe renderia mais uma indicação ao BAFTA e mais uma ao Globo de Ouro, novamente não ganhando nenhum dos dois. Em 1957, ela faria sua estreia nos musicais do cinema com Cinderela em Paris, contracenando com Fred Astaire, no papel de uma vendedora de uma livraria que é convencida por um fotógrafo a ir com ele a Paris e se tornar uma modelo. No mesmo ano, ela também faria a comédia romântica Amor na Tarde, contracenando com Gary Cooper e Maurice Chevalier, no papel da filha de um detetive particular contratado para forjar a infidelidade de um marido, que lhe renderia mais uma indicação ao Globo de Ouro, dessa vez de Melhor Atriz em um Filme Musical ou de Comédia. Ela também estaria em um episódio da série Producers' Showcase.
Após mais um ano dedicado ao teatro, em 1959 Audrey estaria em Uma Cruz à Beira do Abismo, como uma jovem que luta para realizar seu sonho de se tornar freira, contracenando com Peter Finch. O papel lhe renderia mais uma indicação ao Globo de Ouro, sua terceira indicação ao Oscar de Melhor Atriz (perdendo para Simone Signoret, por Almas em Leilão) e seu segundo BAFTA, mas chamaria atenção por ser totalmente diferente do que ela havia feito até então, muito mais adulto, sério e profundo que as meninas doces e levemente tristes com as quais ela estava começando a ficar associada. Em seguida, ela estaria em dois filmes que não fariam muito sucesso, A Flor que Não Morreu (1959), no qual ela interpretava uma garota selvagem que se apaixonava por um viajante nas selvas da Venezuela, contracenando com Anthony Perkins; e seu primeiro e único faroeste, O Passado Não Perdoa (1960), no qual contracenou com Burt Lancaster e Lillian Gish.
Mas aí veio 1961 e Audrey explodiu de vez. Nesse ano seria lançado Bonequinha de Luxo, no qual ela interpretaria a extrovertida Holly Golightly, que se tornaria não somente seu papel mais conhecido, mas também um verdadeiro ícone do cinema e da moda - o vestido que Holly usa na sequência de abertura se tornaria o hoje famoso "pretinho básico", graças ao gigantesco sucesso do filme. O filme seria baseado no livro homônimo de Truman Capote, que não gostou de a história ter sido atenuada para que a produção se tornasse apropriada para toda a família, e declararia que sua preferência para intérprete de Holly era Marilyn Monroe, mas que reconhecia que Audrey havia feito um trabalho fantástico; por sua vez, Audrey, introvertida e reservada, declararia que Holly havia sido o papel mais desafiador de sua carreira, e que se sentia satisfeita por ter conseguido fazer dela uma personagem verossímil. O filme seria dirigido por Blake Edwards, traria George Peppard como par romântico de Audrey, no papel de um escritor em início de carreira que se apaixona pela espevitada Holly, que parece só querer saber de curtir a vida, e ainda teria Mickey Rooney num papel hoje considerado racista, o do vizinho chinês de Holly. Com orçamento de 2,5 milhões de dólares, o filme renderia 14 milhões apenas nos Estados Unidos, e ainda renderia a Audrey novas indicações ao Globo de Ouro e ao Oscar (esse último perdido para Sophia Loren, por Duas Mulheres).
Logo após Bonequinha de Luxo, Audrey faria Infâmia, também lançado em 1961, no qual ela e Shirley McLane interpretavam duas professoras donas de uma escola para meninas que perdem tudo e se tornam párias na cidade após uma das alunas espalhar que elas eram um casal homossexual. Dirigido por William Wyler, o filme infelizmente não fez muito sucesso, e a crítica considerou que as atuações estiveram abaixo do esperado, exceto a de Audrey, mais uma vez bastante elogiada.
Em 1963, ela contracenaria com Cary Grant na comédia Charada, no papel de uma jovem viúva cortejada por vários homens que, na verdade, só querem saber da fortuna deixada por seu falecido marido. 25 anos mais velho que ela, Grant, que já havia recusado papéis em A Princesa e o Plebeu e Sabrina, finalmente aceitaria contracenar com Audrey, mas diria se sentir desconfortável devido à diferença de idade, temendo que seu personagem pudesse ser visto como inapropriado; para suavizar as coisas, o diretor Stanley Donen pediria por uma mudança no roteiro, para que, no caso de Grant, fosse a personagem de Audrey que o cortejava, sem que ele lhe desse atenção. Ambos acabariam se referindo ao filme como "uma experiência maravilhosa", e a atuação de Audrey lhe renderia seu terceiro e último BAFTA e mais uma indicação ao Globo de Ouro, embora muitos críticos tenham ficado insatisfeitos com o tom excessivamente cômico que ela deu à personagem.
Em 1964, Audrey voltaria contracenar com William Holden em Quando Paris Alucina, no papel de uma jovem assistente de um roteirista de Hollywood que tenta ajudá-lo a superar um bloqueio de escritor. A produção foi cheia de problemas, com Holden, já tendo seu trabalho começando a ser prejudicado pelo alcoolismo, tentando insistentemente engatar um romance com a casada Audrey, que, por sua vez, fez uma série de exigências, como só aceitar trocar de roupa no camarim 55 ("seu número da sorte"), a demissão do diretor de fotografia por não gostar dos ângulos que ele a filmava durante os ensaios, e que Hubert de Givenchy fosse creditado como criador do perfume que ela usou durante as filmagens. Apesar de ter feito um relativo sucesso, o filme foi espinafrado pela crítica, que, mais uma vez, salvou a interpretação de Audrey, com alguns dizendo que era a única coisa que prestava.
Também em 1964, ela estaria em Minha Bela Dama, adaptação para o cinema do musical da Broadway My Fair Lady. Bastante aguardado pelo público e pela crítica, o filme, dirigido por George Cukor, inicialmente seria estrelado por Julie Andrews, mas o produtor Jack Warner exigiria Audrey, por achar que ela atrairia mais bilheteria; a própria Audrey chegaria a dizer numa entrevista que preferiria que Andrews tivesse ficado com o papel, mas acabaria aceitando em troca de uma soma jamais divulgada. Apesar de ela ter feito uma extensa preparação vocal para cantar no filme, na pós-produção Warner não ficou satisfeito com o resultado, e ordenou que sua voz cantada fosse dublada por Marni Nixon, o que pegou Audrey de surpresa e a deixou bastante irritada. Apesar de não cantar com sua própria voz, Audrey, já aos 34 anos, arrasaria no papel de Eliza Doolittle, a jovem e pobre vendedora de flores envolvida em um experimento social que buscava provar que o sotaque e tom de voz das pessoas influenciava sua aceitação em determinadas classes sociais. Contracenando com Rex Harrison, Stanley Holloway e Gladys Cooper, ela roubaria todas as cenas, seria universalmente elogiada pela crítica, e receberia mais uma indicação ao Globo de Ouro - ao Oscar, porém, ela sequer seria indicada, com uma pequena pitada de ironia por conta de o prêmio acabar sendo conquistado por Andrews, por Mary Poppins.
Após mais um ano dedicado ao teatro, Audrey estaria em Como Roubar Um Milhão de Dólares (1966), contracenando com Peter O'Toole, no papel da filha de um colecionador de arte de quem a coleção, sem que ninguém saiba, é formada exclusivamente por falsificações. No ano seguinte, ela voltaria a ser dirigida por Donen em Um Caminho para Dois, drama que acompanhava um casal com problemas no casamento, no qual faria par com Albert Finney, e pelo qual ela receberia mais uma indicação ao Globo de Ouro. Também em 1967, ela estaria em um dos papéis mais impressionantes de sua carreira no suspense Um Clarão nas Trevas, no qual interpretava uma mulher cega aterrorizada por um trio de bandidos que invadiam sua casa. As filmagens foram muito desgastantes para Audrey, que já vinha pensando em se separar de Ferrer, que seria um dos produtores do filme; ela perderia 15 kg devido ao estresse, e só conseguiria concluir as gravações graças ao apoio do ator Richard Crenna e do diretor Terence Young. Sua atuação lhe renderia suas últimas indicações ao Globo de Ouro e ao Oscar, mas ela não ganharia nenhum dos dois - com o Oscar ficando com Katharine Hepburn (que não era sua parente), por Adivinhe Quem Vem Para Jantar. Em 1968, porém, ela ganharia um Tony especial pelo conjunto de sua carreira no teatro.
Após se divorciar de Ferrer, Audrey, aos 39 anos, decidiria se aposentar, e ficaria quase dez anos longe das câmeras e dos palcos. Nesse meio tempo, ela conheceria, se apaixonaria e se casaria em um navio no meio do Mar Mediterrâneo com o psicólogo italiano Andrea Dotti, nove anos mais jovem que ela, e com quem teria seu segundo filho, Luca. O casamento duraria até 1982, mas Dotti seria frequentemente infiel, traindo-a com mulheres mais jovens, e, para se vingar, ela teria casos com colegas de elenco. Em 1980, ela começaria um romance com o ator Robert Wolders, sete anos mais jovem que ela e viúvo da atriz Merle Oberon. Audrey e Wolders nunca se casariam oficialmente, mas ficariam juntos até a morte dela, e, em 1989, em uma entrevista, ela declararia que os nove anos que haviam passado juntos até então foram os mais felizes de sua vida, e que ela se considerava casada com ele, mesmo sem um papel.
Audrey retornaria aos cinemas em 1976, ao aceitar, aos 45 anos, interpretar Lady Marian em Robin e Marian, no qual Sean Connery interpretava Robin Hood. Seu trabalho seguinte seria A Herdeira, de 1979, no qual contracenaria com Ben Gazzara, James Mason e Romy Schneider, um filme de intriga internacional que seria um gigantesco fracasso de público e crítica. Ela voltaria a contracenar com Gazzara na comédia Muito Riso e Muita Alegria, de 1981, que acabaria quase não sendo lançado devido à repercussão do assassinato de uma das atrizes do filme, a ex-coelhinha da Playboy Dorothy Stratten, morta aos 20 anos por um ex-marido dez anos mais velho, que se suicidou em seguida. Audrey decidiria se aposentar de novo, mas abriria uma exceção alguns anos depois para contracenar com Robert Wagner no filme para a TV Amor Entre Ladrões, de 1987.
Seu último papel no cinema seria uma participação especial interpretando um anjo em Além da Eternidade, de Steven Spielberg, lançado em 1989. Depois disso, ela ainda faria Gardens of the World with Audrey Hepburn, de 1990, uma série de documentários para a PBS, o canal de TV público dos Estados Unidos, na qual ela apresentava os jardins mais bonitos de sete países diferentes, que lhe renderia um prêmio Emmy de Realização Individual Notável por Programa Informativo; e Audrey Hepburn's Enchanted Tales, um disco no qual ela lia histórias clássicas voltadas para crianças, lançado em 1992, e que lhe renderia um Grammy de Melhor Álbum Falado Infantil. Audrey também ganharia três prêmios de destaque pelo conjunto e importância de sua carreira, o Cecil B. DeMille Award, em 1990, um BAFTA especial, em 1992, e o Screen Actors Guild Life Achievement Award, conferido pela Guilda de Atores de Cinema de Hollywood, em 1993. Também em 1993, ela ganharia o Jean Hersholt Humanitarian Award, em reconhecimento às causas humanitárias nas quais ela se envolvia.
Falando nisso, em 1988, Audrey, que sempre se envolveu em causas humanitárias, muitas delas anonimamente, seria nomeada Embaixadora Internacional da Boa Vontade da UNICEF; essa não seria sua primeira experiência com o Fundo de Emergência Internacional das Nações Unidas para a Infância, já que, na década de 1950, ela gravaria uma série de programas de rádio patrocinadas pelo órgão narrando histórias da Guerra vividas por crianças. Em seu discurso de nomeação, ela agradeceria a oportunidade de retribuir a ajuda que recebeu após o fim da ocupação alemã na Holanda na Segunda Guerra Mundial. Audrey se tornaria uma das mais ativas Embaixadoras da UNICEF, viajando o mundo e participando diretamente de ações promovidas pelo órgão.
Sua primeira ação como embaixadora seria uma doação de alimentos à Etiópia, para onde ela foi pessoalmente entregar cestas básicas a um orfanato. No mesmo ano, ela iria à Turquia participar de uma campanha de vacinação da população infantil, e estaria no Equador e Venezuela supervisionando a construção de escolas em comunidades remotas nas montanhas. Em 1989, ela viajaria à América Central e se reuniria com os presidentes de Honduras, El Salvador e Guatemala, para discutir temas como educação, pobreza e desnutrição infantil. Também em 1989 ela estaria no Sudão, acompanhando uma missão que visava levar alimentos ao sul do país, isolado após uma guerra civil, e a Bangladesh, em mais uma campanha de doação de alimentos a um orfanato. O fotógrafo John Isaac, veterano de eventos desse tipo, se surpreenderia com seu comportamento, abraçando e dando carinho às crianças, mesmo elas estando sujas e cheias de moscas, e diria que as celebridades normalmente hesitavam em chegar perto, mas ela foi direto para o meio deles. No final do ano, ela receberia o International Danny Kaye Award for Children, prêmio conferido pela UNICEF àqueles que se destacam na ajuda às crianças, e a Presidential Medal of Freedom, honraria concedida pelo governo dos Estados Unidos para aqueles que se destacam na busca da paz mundial, recebendo-a das mãos do Presidente George H.W. Bush.
Em 1990 ela estaria no Vietnã, participando de um programa de imunização e purificação de água potável, e, em 1992, iria à Somália doar alimentos para crianças famintas, se dizendo horrorizada com o que viu, e declarando a situação muito pior do que as que ela encontrou na Etiópia e em Bangladesh. Ao retornar da Somália para sua residência na Suíça, Audrey começaria a sentir fortes dores abdominais, mas os exames médicos seriam inconclusivos. Ela decidiria viajar aos Estados Unidos para fazer exames em um hospital especializado, que descobririam uma rara forma de câncer abdominal; tendo começado no apêndice e se espalhado durante anos sem ser detectado, ele já estava em metástase, e cobria quase todo seu intestino delgado. Audrey faria uma cirurgia para remover parte dos tecidos afetados e começaria uma quimioterapia, mas sabia que suas chances eram mínimas. Ela, então, decidiria retornar à Suíça para passar seus últimos dias em casa, mas, debilitada demais para tomar um voo comercial, só conseguiu fazê-lo com a ajuda de Givenchy, que convenceu a socialite Bunny Mellon a lhe emprestar seu jato particular.
Audrey morreria em casa, dormindo, menos de quatro meses depois, em 20 de janeiro de 1993, aos 63 anos. Após sua morte, a UNICEF criaria o Audrey Hepburn Children's Fund, presidido por Andrea Dotti, para arrecadar doações revertidas para o combate à fome infantil; Dotti também decidiria fundar a organização Pseudomyxoma Survivor, para dar apoio financeiro e psicológico a pacientes do mesmo tipo raro de câncer que a vitimou. Mesmo quase 30 anos após sua morte, ela ainda é uma das atrizes de Hollywood mais conhecidas e reconhecidas, com seu rosto sendo frequentemente usado em campanhas publicitárias. Nenhum de seus filhos ou netos quis seguir carreira artística, mas todos se envolvem com questões humanitárias, e autorizam o uso de sua imagem em troca de doações ao Audrey Hepburn Children's Fund.
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